L'église appartenait dès le 12e siècle à l'abbaye de Saint-Melaine de Rennes qui y établit un prieuré, un siècle avant l'érection du château. L'édifice actuelle date de 1867 et a été construit à un emplacement différent de l'ancienne église.

L'ancien était en partie du 12e siècle, comme l'attestaient la porte sud, une baie et quatre contreforts au nord ; la base de l'église, avec ses cordons de briques, dénotait même la préexistence d'un monument plus ancien. La nef était à chevet droit et percée de deux fenêtres jumelles lancéolées. La façade ouest avait été refaite en 1660 et portait cette date dans un fronton qui surmontait sa porte. Le chœur datait en partie de 1782. Une pierre de la muraille extérieure était gravée de cette date. La porte romane du côté sud, ornée de voussures soutenues par quatre colonnettes à chapiteaux feuillées, a été conservée dans le cimetière qui entourait l'ancienne église, ainsi que les débris du maître-autel. L'intérieur renfermait un arc triomphal roman, un maître-autel composé d'une table de granite qui reposait sur des colonnettes semblant remonter au 13e siècle, des fonts doubles octogonaux d'inégales dimensions, et une pierre tombale armoriée. Les seigneurs du Grand et du Petit Plessis possédaient dans l'église un droit de pierres tombales. L'église actuelle non orientée fut construite sur les plans de l'architecte Albert Béziers-Lafosse. Imitant de nombreuses paroisses des alentours, celle de Marcillé-Raoul fait construire une nouvelle église au cours de la seconde moitié du 19e siècle. Son implantation en bordure de la plus importante des voies de communication desservant la commune provoque le regroupement de nouvelles constructions autour d'elle et le déplacement progressif du bourg. L'église est construite sous la direction d'un architecte originaire de Bazouges-la-Pérouse, également auteur de l'église de Noyal-sous-Bazouges. Provenant de l'ancienne église, les fonts baptismaux sont composés d'un ensemble de deux cuves de tailles différentes posées chacune sur un socle.